<i>Ab initio</i> investigation of lithium telluride Li ₂ Te: insights into electronic, electrochemical, and thermoelectric properties for Li-based batteries

Abstract

Abstract In this work, we present a comprehensive first-principles investigation of the structural, electronic, electrochemical, and thermoelectric (TE) properties of Li 2 Te, performed within the GGA, LDA, and TB-mBJ frameworks. The optimized antifluorite (Fm <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mrow> <mml:mover> <mml:mn>3</mml:mn> <mml:mo stretchy="false">¯</mml:mo> </mml:mover> </mml:mrow> </mml:mrow> </mml:math> m) structure is found to be stable, with lattice parameters consistent with reported data. The calculated intercalation voltage ( <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mn>1.705</mml:mn> <mml:mstyle scriptlevel="0"/> <mml:mtext>V</mml:mtext> </mml:mrow> </mml:math> ) and theoretical capacity ( <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mn>378.87</mml:mn> <mml:mstyle scriptlevel="0"/> <mml:mtext>mAh</mml:mtext> <mml:mo>.</mml:mo> <mml:msup> <mml:mtext>g</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mn>1</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> ) yield an energy density ( <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mn>645.97</mml:mn> <mml:mstyle scriptlevel="0"/> <mml:mtext>Wh</mml:mtext> <mml:mo>.</mml:mo> <mml:msup> <mml:mtext>kg</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mn>1</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> ), comparable to commercially employed polyanionic cathodes. Band-structure analysis shows that Li 2 Te is an indirect semiconductor, with the band gap increasing from 2.29 and 2.51 <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mstyle scriptlevel="0"/> <mml:mtext>eV</mml:mtext> </mml:mrow> </mml:math> (LDA/GGA) to <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mn>3.31</mml:mn> <mml:mstyle scriptlevel="0"/> <mml:mtext>eV</mml:mtext> </mml:mrow> </mml:math> using the TB-mBJ potential. TE transport calculations indicate a Seebeck coefficient of <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mn>1551</mml:mn> <mml:mstyle scriptlevel="0"/> <mml:mi>μ</mml:mi> <mml:mtext>V</mml:mtext> <mml:mo>.</mml:mo> <mml:msup> <mml:mtext>K</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mn>1</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> at <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mn>300</mml:mn> <mml:mstyle scriptlevel="0"/> <mml:mtext>K</mml:mtext> </mml:mrow> </mml:math> and a maximum power factor of <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mn>4.82</mml:mn> <mml:mstyle scriptlevel="0"/> <mml:mtext>mW</mml:mtext> <mml:mo>.</mml:mo> <mml:msup> <mml:mtext>m</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mn>1</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msup> <mml:mo>.</mml:mo> <mml:msup> <mml:mtext>K</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mn>2</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msup> </mml:mrow> </mml:math> at <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML" overflow="scroll"> <mml:mrow> <mml:mn>900</mml:mn> <mml:mstyle scriptlevel="0"/> <mml:mtext>K</mml:mtext> </mml:mrow> </mml:math> . These results suggest that Li 2 Te exhibits coupled electrochemical and TE functionality and provide a theoretical basis for evaluating its potential in dual-purpose energy applications.